美国能源部橡树岭国家实验室的分析化学家将两种技术结合起来，首次在单个粒子中同时检测到氟和铀的不同同位素。由于氟对于将铀转化为适合浓缩的形式至关重要，因此将这两种元素结合在一起可能有助于国际原子能机构(IAEA)的检查人员确定核材料的预期用途。

这项研究结果发表在《美国化学学会杂志》上，突破了单个粒子化学、元素和同位素组成特征的极限。同位素对于理解化学过程和测定物质年代至关重要，它是化学元素的不同形式，具有相同数量的质子，但中子数量不同。

“确定单个粒子的同位素比需要花费大量时间，”领导这项研究的ORNL的BenjaminManard说道。“我们已实现快速粒子分析，以测定氟和铀的同位素。”他的团队结合两种技术，在不到五分钟的时间内分析了40个粒子(每个粒子的大小与红细胞相当)。

第一种技术是激光诱导击穿光谱法(LIBS)。它可以快速、灵敏地发现氟元素。

“LIBS会蒸发样本，例如氟化铀酰粒子，将其分解并形成等离子体或激发离子云。随着等离子体冷却，会发出光，”ORNL的HunterAndrews说道，他是该研究的LIBS任务负责人。然后，光谱仪测量光以表征等离子体中的元素。

“这就像花，”马纳德说。“不同的元素会发出不同的颜色或波长。”

同时，氦气将等离子体原子扫入质谱仪，铀同位素在此通过第二种技术进行鉴定，即激光烧蚀多接收器电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)。电感耦合意味着射频能量加热等离子体。它的温度达到8,000开尔文——比太阳表面还要热。

“LIBS告诉我们粒子中是否含有氟以及氟含量，而ICP-MS告诉我们粒子中存在的所有铀同位素，”Manard说道。“这种集成设备是一站式服务，可同时测量氟和铀同位素。”

氟化铀是一种含有铀、氧和氟的分子，它能指示某些核过程的发生。ORNL合著者BrianTicknor表示：“从核不扩散的角度来看，在同一粒子中检测出铀和氟是有意义的。能够确定氟和铀的含量可以为您提供有关该粒子来自何处、哪些过程产生了该粒子以及这些过程发生的时间的更多信息。”

他补充道：“尽管这些工具是为了国家安全目的而开发的，但它们可以应用于各个领域，包括下一代电池制造、先进核反应堆设计的燃料以及揭示微塑料的运输和命运的环境科学。”

为什么以前没有人将这两件设备结合在一起?

“ICP-MS需要正电荷才能进行测量，”Ticknor说道。“铀、钚、大多数金属以及元素周期表中的很多元素都喜欢带正离子。我们需要采用这种同时分析技术的部分原因是，氟等元素不适合像铀一样的ICP-MS。这与氟的电负性有关。使用ICP的目的是形成正离子，然后注入质谱仪。氟非常非常希望带负电荷。”

Manard进一步解释道：“这就是为什么我们需要对氟元素进行LIBS分析，然后再对铀同位素进行质谱分析。许多人分别进行了LIBS和ICP-MS分析，但没有人以多接收器方式同时进行这两项分析。”

马纳德为ORNL超痕量法医科学中心的多学科团队构思了实验。该中心对核材料的高级表征有助于更好地理解新型燃料循环过程。

Ticknor、ColeHexel和PaulaCable-Dunlap均来自ORNL，他们担任该项目的顾问。Andrews进行了LIBS实验。DanielDunlap和AlexZirakparvar均来自ORNL，他们准备好了ICP-MS仪器，以进行高精度同位素比测量。ORNL的TylerSpano准备了样品，并使用拉曼光谱法对其进行了基准测试，这是一种测量化学成分的传统方法，可能需要数周时间。

前ORNL博士后研究员VeronicaBradley帮助设定了激光烧蚀图。ElementalScientificInc的C.DerrickQuarlesJr.(LIBS系统制造商)帮助设定了方法并调试了设备。

Manard和Ticknor设想他们的技术除了核不扩散之外还能有其他应用。事实上，当ORNL购买LIBS仪器来研究氟等具有挑战性的元素时，这项研究确实取得了进展。Manard领导了萨凡纳州立大学、缅因大学和ORNL的研究人员的实验，他们使用新设备绘制了从佐治亚水族馆获得的鲨鱼牙齿中的氟分布图。鲨鱼牙齿的珐琅质富含氟，揭示了当前和史前的环境条件。

两种技术的创新融合可以揭示地质学、生物、化学和核材料等不同领域的同位素的起源和演化。

“我最近的研究集中在高通量粒子分析上，”马纳德说。“由于激光烧蚀技术的进步，我们能够突破表征单个粒子的速度极限。我们正试图利用这项技术在24小时内分析数千个粒子。速度一直是我最关心的问题。”

研究人员利用联合技术区分了氧化铀和氟化铀酰，并渴望进行更深入的研究。

“如果我们能够区分其他类型的铀化合物，那将是非常酷和有趣的事情，”马纳德说。

研究团队还渴望将该技术扩展到与核过程相关的其他具有挑战性的化合物，例如含有氯的化合物，其与氟一样具有电负性。

“氯在元素周期表中位于氟的正下方，具有许多相同的特性，”蒂克诺说。“过去氯化铀很难测量，而这种测量方法可能适合。”